Su juventud en programas de television

Grande audicionó para la serie de Nickelodeon, Victorious en Nueva York, junto a su compañera de reparto de 13, Elizabeth Gillies, en 2009. En esta sitcom basada en una escuela de artes escénicas llamada Hollywood Arts, Grande interpretó a Cat Valentine.A pedido del productor ejecutivo, Dan Schneider tuvo que teñirse el cabello de color rojo cada dos semanas, porque Schneider no quiso que todas las chicas del reparto tuvieran el cabello oscuro, y porque pensaba que el cabello rojizo era una característica que encajaría con la personalidad de Cat.La serie empezó a grabarse en octubre de 2009 y fue estrenada el 27 de marzo de 2010, logrando una audiencia de 5.7 millones de espectadores en su estreno, logrando la segunda mayor audiencia para una serie de imagén real en toda la historia de Nickelodeon.El personaje que desempeñó en la serie fue comparado con la desventurada Tai interpretado por Brittany Murphy en la serie Clueless de 1995, y fue descrito como «muy impresionante y fácilmente influenciable» pero «generalmente dulce». En 2010, interpretó a Miriam el el musical Cuba Libre, que fue escrito y producido por Desmond Child.
Acabada la primera temporada de Victorious, Grande quiso enfocarse en una carrera musical, y empezó a trabajar en su álbum debut en agosto de 2010. Ella señala que «la actuación es divertida, pero la música ha estado primero y, ante todo conmigo».Para fortalecer su rango vocal, comenzó a trabajar con el entrenador vocal Eric Vetro.Grande hizo diversas grabaciones de sí misma cantando versiones de Adele, Whitney Houston y Mariah Carey, y los subía a Youtube. Un amigo de Monte Lipman, director general de Republic Records, se encontró con uno de los videos de Grande. Impresionado por su voz, envió los links a Lipman, quien hizo que Grande firmara un contrato discográfico con Republic.En diciembre de 2011, publicó su sencillo debut «Put Your Hearts Up», y poco después manifestó su disconformidad con la canción. Mostró su desagrado por el sonido bubblegum pop, ella aclaró que no tuvo el interés en grabar música de ese género, y se lo hizo saber a su discográfica.También en 2011, prestó su voz al personaje de la Princesa Diaspro, en trece episodios de la serie animada de Nickelodeon, Winx Club.

En 2012, se supo que Victorious no fue renovado luego de tres temporadas. La temporada final fue estrenada en septiembre de 2012, y el episodio final fue estrenado en febrero de 2013. Mientras tanto, Nickelodeon creó una serie derivada de iCarly y Victorious, llamado Sam & Cat protagonizado por Grande y Jennette McCurdy, donde continúan interpretando los personajes de Cat Valentine y Sam Puckett. Oficialmente, la serie fue tomado por Nickelodeon el 29 de noviembre de 2012. La serie se estrenó el 8 de junio de 2013. A pesar del éxito de Sam & Cat, la serie fue cancelada por una disputa entre McCurdy y Nickelodeon.El episodio final se estrenó el 17 de julio de 2014.En diciembre de 2012, Grande colaboró en la canción «Popular Song» del británico Mika. Poco después, en fiestas navideñas protagonizó la producción A Snow White Christmas como Blancanieves junto a Charlene Tilton y Neil Patrick Harris en Pasadena Playhouse.